2023年ノーベル物理学賞「アト秒科学」：実験と理論の詳細な解釈

今年のノーベル物理学賞は「アト秒」という言葉に世間の注目を集めた「アト秒科学」に授与されました。アト秒光学は、原子内の電子の動きを調べることを可能にする窓を開きました。アト秒科学は、超高速光学における最先端の科学研究分野の一つです。

この記事では、アト秒科学の発展を簡単に振り返り、重要な科学研究と関連する科学者を紹介し、アト秒科学と超高速光学におけるいくつかの重要な実験技術と理論的方法を解釈し、関連する物理用語の意味を分析します。

著者 |シャオハオ・チェン（マサチューセッツ工科大学）

アト秒はどれくらい速いですか?

アト秒科学を理解するには、まずアト秒とは何かを理解する必要があります。アト秒は10^(-18)秒に等しい時間の単位です。これを 10 進数で表すと、0.00000000000000000001 秒となり、小数点以下に 17 個のゼロが付きます。これは非常に、非常に、非常に短い時間です。宇宙の年齢は約 10^18 秒です。つまり、1 アト秒から 1 秒は、宇宙全体の年齢の 1 秒に相当します。アト秒の 1000 倍の時間単位はフェムト秒 (10^(-15) 秒) で、同様にピコ秒 (10^(-12) 秒)、ナノ秒 (10^(-9) 秒)、マイクロ秒 (10^(-6) 秒) などがあります。

動きを検出または画像化するには、使用するツールの時間感度が、動き自体の時間スケールよりもはるかに小さくなければなりません。高速で動くサッカーボールを撮影するといった日常的な例を考えてみましょう。通常のカメラで写真を撮る場合、カメラの露出時間中にボールの位置が変わると、複数の位置からの画像が重なり合った写真になり、ぼやけた写真になります。高速度カメラを使用すると、露光時間が非常に短く、露光時間中にボールがほとんど動かないため、鮮明な写真を撮ることができます。シャッターは電子機器によって制御され、高速度カメラの時間感度はマイクロ秒レベルに達するため、弾丸の動きを捉えることができます。

図 1. 高速カメラで撮影したリンゴを貫通する弾丸の写真 |出典: webmuseum.mit.edu

しかし、微視的な粒子の運動の時間スケールは 1 ナノ秒未満です。例えば、分子の回転周期はピコ秒のオーダーであり、分子の振動周期は数百から数十フェムト秒のオーダーです。原子内の電子の動きはさらに速く、アト秒のオーダーです。最も単純な水素原子を例にとると、基底状態の電子のエネルギーは 1 原子単位です。量子力学の不確定性原理によれば、その運動の時間スケールは約 24 アト秒です。

電子機器の時間分解能の限界はわずか数十ピコ秒です。 1 ピコ秒未満の解像度を実現するには、光学的な方法しか使用できません。超高速光学技術を使用して実現されるフェムト秒レーザーパルスは、分子の動きを検出するために使用できます。フェムト秒レーザー技術に基づくアト秒光パルス (Attosecond Pulses of Light) は、原子内の電子の動きを検出するために使用できます。これが超高速光学の分野が重要な理由の一つです。

アト秒実験技術の開発

超高速光学は、1 ピコ秒未満の時間領域パルス幅を持つ光パルスを生成する光学技術とその関連アプリケーションに焦点を当てたレーザー物理学の分野です。英語のLaserは略語です。正式名称は「Light acceleration bystimulated emission of radiation」で、誘導放出による光の増幅を意味します。誘導放出とは、励起状態の原子が外部放射線の作用を受けて光子を放出する現象を指します。そのメカニズムは1917年にアインシュタインによって初めて提案されました。

レーザーは 1960 年の登場以来、科学技術のさまざまな分野で広く使用されてきました。レーザー技術の発展に伴い、レーザーパルスの時間領域パルス幅はますます短くなっています。チタンサファイア結晶（Ti-サファイア）をゲイン媒体として使用し、モードロック技術を使用することで、フェムト秒レーザーパルスを実現できます。

1980年代半ば、フランスのジェラール・ムルー教授とカナダ人の博士課程の学生ドナ・ストリックランドは、米国ロチェスター大学でチャープパルス増幅技術を発明し、2018年のノーベル物理学賞を受賞した。チャープパルス増幅は、高強度フェムト秒レーザーパルスを実現するための重要な技術の 1 つです。 「chirp」という言葉は、もともと鳥の鳴き声を意味します。鳥の鳴き声のピッチは時間とともに変化します。つまり、音波の振動周波数は時間とともに変化します。チャープパルスとは、電界振動の周波数が時間とともに変化する光パルスのことです。

1980年代後半、カリフォルニア工科大学のエジプト人教授アハメド・ハッサン・ゼワイルは、フェムト秒レーザー技術を使用して化学反応プロセスを研究し、フェムト秒化学の分野を開拓し、1999年のノーベル化学賞を受賞しました。

フェムト秒レーザーパルスの強度は非常に高く、1平方センチメートルあたり1012〜1014ワットに達します。フェムト秒レーザーを希ガスに集中させると、希ガス原子が複数の光子を吸収し、閾値を超えるイオン化が発生します。閾値を超えるイオン化は、閾値を超えるイオン化ピークが複数あることからこの名前が付けられています。 1979年、フランスのCEA研究所の科学者ピエール・アゴスティーニが、閾値を超えるイオン化現象を実験で初めて観察しました。フェムト秒レーザーを不活性ガスに集中させると、別の興味深い現象、高調波発生が発生します。 1987 年、アンヌ・ルイリエとその協力者は、フランスの CEA 研究所で行われた実験で初めて高調波現象を観察しました。 （ルイリエ氏は現在、スウェーデンのルンド大学の教授です。）

フェムト秒レーザーパルスには通常、複数の電界振動サイクルが含まれており、各振動サイクルは少なくとも 1 フェムト秒より短くなく、対応する波長は赤外線帯域にあります。したがって、1 フェムト秒よりも短い時間領域パルス幅を持つ光パルスを得たい場合は、より短い波長、つまりより大きな光子エネルギーを持つ光を使用する必要があります。高次高調波の光子エネルギーは、基本周波数の光子の数十倍から数百倍になります。対応する波長は極端紫外線帯域にあり、電界の振動周期は 1 フェムト秒よりはるかに短くなります。したがって、高次高調波は、1 フェムト秒よりも短いパルス (つまり、アト秒パルス) を得るために必要な条件を備えています。

2001 年、高次高調波発生と位相整合技術を組み合わせて、2 つの実験研究グループが独立してアト秒光パルスを実現しました。まず、ピエール アゴスティーニの研究グループは、RABITT (2 光子遷移の干渉によるアト秒ビートの再構成) 実験技術を開発し、各パルスの時間領域パルス幅が約 250 アト秒である、等間隔のアト秒パルスの列、つまりアト秒パルス列を初めて実現しました。 （アゴスティーニ氏は現在、オハイオ州立大学の名誉教授です。）その後まもなく、オーストリアのウィーン工科大学のハンガリー人教授フェレンツ・クラウス氏の研究グループが、FROG-CRAB（アト秒バーストの完全な再構成のための周波数分解光ゲーティング）実験技術を開発し、初めて単一の650アト秒パルスを実現しました。 （クラウス氏は現在、ドイツのマックス・プランク量子光学研究所の所長を務めている。）

偶然にも、これら 2 つのアト秒実験技術の名前の略語は、英語の単語の rabbit、frog、crab とまったく同じです。アト秒パルスを測定するための別の技術略語は SPIDER (Spectral phase interferometry for direct electro-field rebuildation) で、これは英語の spider に由来します。業界関係者の中には、アト秒研究室に「動物園」が作られたと冗談を言う人もいた。

それ以来、いくつかの研究グループが時間領域におけるアト秒パルス幅の記録を破りました。最新の記録は、スイス連邦工科大学チューリッヒ校（ETH）のハンス・ヴェルナー教授の研究グループが2017年に作成したパルス幅43アト秒の光パルスです。

図2. アト秒パルス列（黒の実線）とフェムト秒レーザーの電界振動（赤の破線）。各アト秒光パルスは電場振動周期の半分だけ分離されており、アト秒パルス チェーンを形成します。 |画像出典:
https://www.researchgate.net/publication/241772054

アト秒光パルスの誕生後、いくつかの研究グループがポンプ・プローブ法を使用して原子内の電子の動きを研究しました。この方法は、フェムト秒レーザーパルスとアト秒光パルスを同時に不活性ガスに照射し、それらの時間差を制御します。例えば、フェレンツ・クラウスのグループは、クリプトン (Kr) 原子の内殻電子イオン化プロセスにおけるオージェ効果を時間領域で初めて検出しました。イオン化生成物の観察に加えて、ガス原子を通過するアト秒光パルスの吸収スペクトルを観察する方法もあり、これにより、アト秒過渡吸収という新しいサブフィールドが生まれました。カリフォルニア大学バークレー校のスティーブン・レオーネの研究グループを含むいくつかの研究グループが、アト秒過渡吸収分光法において一連の成果を上げています。アト秒光パルスの応用は気体中の原子に限定されず、固体中の電子のダイナミクスの研究にも使用できます。この点に関しては、米国スタンフォード大学のデイビッド・レイスの研究グループを含むいくつかの研究グループが一連の成果を達成している。フェレンツ・クラウスの研究グループは、アト秒光パルスを使用して人間の血液中の生物学的分子を検出し、がん研究を行っています。

アンヌ・ルイリエ、ピエール・アゴスティーニ、フェレンツ・クラウスの3人は、高次高調波とアト秒光パルス実験への画期的な貢献により、2023年のノーベル物理学賞を共同受賞した。

前述のように、アト秒光パルスは高次高調波によって生成され、誘導放出によって形成されるレーザーパルスとは異なります。英語の文献では、アト秒レーザー（Attosecond Laser Pulse）という用語はほとんど使用されておらず、アト秒パルス（Attosecond Pulse）またはアト秒光パルス（Attosecond Light Pulse）という用語の方が一般的に使用されています。フーリエ変換によれば、時間領域でのパルス幅が小さいほど、周波数領域（つまり、エネルギー領域）でのパルス幅は大きくなります。量子力学の用語では、これは不確定性原理と呼ばれます。時間領域幅が 100 アト秒のパルスは、周波数領域ではパルス幅が大きく、数電子ボルト (eV) に達するため、アト秒パルスは単色光ではなく、レーザーのような単色性を持ちません。

大学の小さな研究室では、デスクトップの実験装置では非常に低強度のアト秒光パルスしか生成できず、その強度は1平方センチメートルあたりわずか約106ワットで、フェムト秒レーザーパルスよりも6～7桁低い。欧州連合は近年、ムルー教授の提唱により、ELI（極限光インフラストラクチャ）研究所を設立しました。現在世界最大の高強度レーザー施設であり、次世代の高強度アト秒光パルスの実現が期待されています。

さらに短い時間スケールの追求は続けられており、次の目標は 1 アト秒未満、つまりゼタ秒 (10-21 秒) のオーダーの光パルスです。米国コロラド大学JILA研究所のヘンリー・カプテインとマーガレット・マーネンの実験グループは、アンドレアス・ベッカーの理論グループと協力し、より高い光子エネルギーを持つ高次高調波を生成してX線帯域に到達し、時間領域でより短いパルス幅を持つツェッペリンパルスに向けて一歩前進しました。ゼット秒は原子物理学の時間スケールです。ゼタ秒パルスが実現できれば、原子核の内部ダイナミクスの検出に利用できるようになります。

アト秒科学における理論計算

高次高調波の実験的実現後、対応する理論計算作業も開発されました。 1992年、米国ローレンス・リバモア国立研究所の科学者ケネス・クランダーとケネス・シェーファーが、初めて高次高調波生成の物理的原理を説明する半古典的再散乱モデルを提唱しました。強力なレーザー場の作用により、原子内の電子はトンネル電離を起こし、電離した電子は強力な電場の作用により戻って親イオンと衝突します。戻ってくる電子の運動エネルギーに応じて、複数のイオン化または再結合が発生する可能性があります。再結合プロセスが発生すると、エネルギーは高調波の形で放出されます。その後、カナダ国立研究評議会の科学者ポール・コーカムは、3段階モデル​​と呼ばれる同様の半古典的モデルを提唱し、これも高次高調波の生成をうまく説明しました。 1994 年、コルクムと彼の協力者であるマチェイ・ルーヴェンシュタイン、M・ユー・イワノフ、アンヌ・ルイリエらは量子理論をさらに発展させました。上記の理論モデルは、後に実験でアト秒光パルスを実現するための指針となりました。

アト秒科学における画期的な進歩は主に実験技術から生まれたため、理論面で受賞者はいなかったものの、実験に多大な貢献をした物理学者3名が最終的にノーベル賞を受賞しました。ウルフ賞を受賞したコルカム氏は選出されなかった。アト秒科学コミュニティの多くの専門家が、クランダーの貢献は理論的にはより大きいと考えていることは言及する価値がある。高調波実験でノーベル賞を受賞したルイリエは、理論面でも傑出した貢献を果たした。

図 3: 再散乱モデル（または 3 段階モデル​​）。強力なレーザー場の作用により、原子内の電子はトンネルイオン化を起こし、強い電場の作用で戻り、親イオンと再結合し、エネルギーは高次高調波の形で外部に放出されます。 |画像出典: Nanophotonics 2015; 4:303–323

半古典的モデルと比較して、電子のダイナミクスを記述するためのより完全な理論的アプローチは、時間依存のシュレーディンガー方程式を第一原理 (Ab initio) から解くことです。シュレーディンガー方程式の解は電子の波動関数です。波動関数を通じて計算された観測量は、実験で測定された電子のイオン化スペクトル、高次高調波発生、光吸収スペクトルなどと比較することができます。

時間依存シュレーディンガー方程式を解く方法は、一般的に、一連の基底関数を使用して時間依存波動関数を展開し、それを離散化し、数値法を使用して解くことです。 1 つの方法は実空間グリッドを使用することであり、もう 1 つの方法はヒルベルト空間での基底関数展開を使用することです。 N 個の電子を持つ原子の場合、解を 3N 次元で求めると計算の複雑さが非常に大きくなります。多くの実験現象は、単一イオン化または励起、高次高調波発生など、単一電子プロセスのみを伴うため、単一電子アプローチを理論計算に使用して計算を簡素化できます。多重イオン化や励起などの多電子プロセスでは、次元縮小近似を使用することができ、これによっても計算量をある程度削減できます。

媒体内を伝播する超短光パルスの問題を扱う場合、場合によってはマクロ効果の影響を考慮する必要があります。対応する理論的方法は、結合したマクスウェル波動方程式と時間依存のシュレーディンガー方程式を解くことです。マクスウェル波動方程式は古典的な電磁波（光を含む）を記述する基本方程式であり、シュレーディンガー方程式は量子力学における非相対論的な電子を記述する基本方程式です。

上記の数値計算法はすべて並列計算技術を使用して最適化し、スーパーコンピュータ上で実行できるため、計算時間が大幅に短縮されます。

注記

著者はアト秒科学の理論的研究に従事しており、特にアト秒過渡吸収分光法の理論的研究に貢献しており、記事で言及されている多くの科学者と科学研究の協力を行ってきました。

この記事は科学普及中国星空プロジェクトの支援を受けています

制作：中国科学技術協会科学普及部

制作：中国科学技術出版有限公司、北京中科星河文化メディア有限公司

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