2023年のノーベル物理学賞が発表されました！アト秒パルスの歴史を理解する

2023年のノーベル物理学賞は、ミクロの世界を探索するための新しいツールをもたらしたアト秒レーザーの分野の物理学者3人に授与されました。人類はどのようにして最短パルスを一歩ずつ突破していくのでしょうか?その過去と現在を見てみましょう。

光は最も重要な物理現象の 1 つであり、光の閃光は光のパルスとして説明できます。コヒーレント光の場合、含まれるスペクトル成分（異なる色の光）はコヒーレントであり、各成分の位相差は固定されているため、パルス変調と圧縮を実現して、極めて短い持続時間のコヒーレント光パルスを取得できます。これにより、機械式シャッターや電子式シャッターの限界を打ち破り、究極の物理的時間スケールを作成するための実際のキャリアになります。

1960年、米国のヒューズ航空機会社の子会社であるヒューズ研究所の物理学者、セオドア・ハロルド・「テッド」・メイマン（1927年～2007年）は、世界初のコヒーレント光源、つまり出力波長694.3ナノメートルのフラッシュランプ励起ルビー（クロム添加酸化アルミニウム結晶）レーザーを開発しました。これは、パルス幅がマイクロ秒範囲の最も単純な平行平面共振器型単一周波数（単色）レーザーです。このレーザーの重要性は、エジソンのタングステンフィラメント電球にはなかった一貫性を持ち、まったく異なる物理プロセスに基づいたまったく新しい光源であるという事実にあります。レーザーは、初めて登場したときは「問題を探すための解決策」と呼ばれていましたが、すぐに科学研究、産業、軍事から通信、娯楽、芸術、そして私たちの日常生活まで、いたるところで使われるようになりました。DVD プレーヤーには少なくとも 1 つのレーザーが搭載されており、スーパーマーケットのレジカウンターで商品のバーコードをスキャンする機械もレーザーです。

レーザーが登場するとすぐに、人々はパルスを短くすることに熱心になりました。それは、一方では超高速現象の研究への関心によるものであり、他方では高いピークパワーの追求によるものでした。同じ平均電力の条件下では、パルスが短いほど、ピーク電力が高くなります。 1970 年代には、ピコ秒の範囲のレーザーパルス幅が実現されました。 1980 年代には、レーザー媒体としてのチタンサファイアの登場や、カーレンズモードロックやチャープパルス増幅などの技術の登場により、フェムト秒レーザーパルスが得られるようになっただけでなく、パルスエネルギーを効果的に増幅できるようになりました。現在までに、チタンサファイア発振器は 5 フェムト秒未満のパルス幅の出力を生成でき、一方、増幅器は 330 ジュールを超えるエネルギーのパルスを出力でき、パルス幅は 21 フェムト秒に圧縮され、ピーク電力は 10 ペタワット (ペタワット = 1015 ワット) を超えます (上海光学精密機械研究所、2017 年)。比較すると、三峡水力発電所の総設備容量（最大出力）は2,240万キロワット（2.24×1010ワット）です。つまり、レーザーのピーク出力は三峡水力発電所の最大出力の約5万倍になります。

このような超短レーザーパルスは、微視的世界の粒子を観察するために使用できる懐中電灯を提供します。一連のレーザーパルスにおける各パルスの微視的状態や粒子の運動に対応するスペクトル、吸収、蛍光、粒子の運動量やエネルギーなどの一連の現象を検出器で記録することは、それらの一連の高速写真を撮影することと同等です。これらの写真を使用することで、微視的な状態の変化や粒子の動きを観察し、微視的な世界の現象を研究することができます。時間スケールで言えば、結晶格子の振動、化学反応、結晶内の分子の回転はピコ秒以上に相当し、ピコ秒レーザーパルスで観測できます。化学結合または小分子の振動はフェムト秒レベルで発生します。より高速な電子の動きを解析するには、アト秒パルスが必要です。パルスレーザーに基づく現代の超高速光学は、この軌道に沿って開発されました。

図1: 微視的運動の時間スケール。

重力の影響を除いて、私たちが日常生活で遭遇するほとんどの物理的（および化学的）現象は、電磁相互作用に基づいています。例えば、固体中の電子-フォノン散乱、プラズモン、超伝導相転移など。原子と分子における電子遷移とイオン化。化学反応および生物学的反応における化学結合の破壊と形成。特に光電効果、レーザー自体を含むさまざまな吸収や放射など、光と物質の相互作用。等々。これらの現象の究極の物理的基礎は、荷電粒子の相互作用と動きです。電子は一般的な荷電粒子の中で最も質量が小さく、陽子や原子核よりも 3 桁小さいです。したがって、物理プロセスにおいて、電子の応答速度は、原子、分子、格子構造の応答速度よりもはるかに速くなります。これが、電子の運動と電子の相関が多電子システムにおける最も基本的かつ中核的な物理プロセスである理由です。ピコ秒またはフェムト秒スケールで観測される格子および分子の運動は、実際には電子の運動の後に発生し、電子の運動の結果です。それはちょうど、城壁に旗がはためいているのを見たとき、旗が動いていると思うが、実際は風が動いているのと同じである。電子は旗を吹く風です。これらは電磁相互作用において最初に反応し、他の動きの原因となります。たとえば、二原子分子の分解プロセスでは、外側の電子が最初に光子を吸収し、次に不安定な高エネルギー状態に遷移します。この遷移により、分子内の 2 つの原子が反対方向に移動し、最終的に分離します。したがって、これらの物理現象を真に理解するためには、電子の超高速運動を研究する必要があります。

しかし、電子の運動の時間スケールはアト秒であり、フェムト秒よりも高速です。現在利用可能な最速のフェムト秒パルス（約 0.5 ～ 1.5 フェムト秒）は、すでに赤外線から紫外線までのスペクトルをカバーしています。赤外線から可視光、紫外線までの各光帯域の発生、伝播、分散、補償の特性、方法、技術は大きく異なるため、スペクトルをさらに広げて約0.1フェムト秒（100アト秒）という短いコヒーレント光パルスを得ることは技術的にほぼ不可能です。別の観点から見ると、可視光線から近赤外線帯域に中心波長を持つ光の周期は、約 1 ～ 3 フェムト秒です。 0.1 フェムト秒のパルスは周期の 10 分の 1 のパルスを意味しますが、これも実現することはほぼ不可能です。唯一の方法は、スペクトル全体を短波、深紫外線、さらにはX線帯域にシフトすることです。

図2: 典型的な高次高調波スペクトル

これは実際は簡単なことではありません。波長が短いほど、対応する光子エネルギーが高くなります。原子内の一般的な電子または振動エネルギーレベルは、レーザー遷移エネルギーレベルとしての要件を満たすことができなくなります。同時に、プラズマや発振器内の高エネルギー電子を光増幅媒体として使用するのは困難であり、コストも高くなります。したがって、解決策は依然として既存の超高速レーザーに依存しています。レーザーパルスのエネルギーが増加すると、光学的に焦点を合わせた後、焦点における電力密度、つまり電界強度が徐々に増加し、原子内の電子を結合するクーロン場と同等のレベルになります。このような条件下では、電子は原子核の束縛から解放され、イオン化と呼ばれる自由状態に入ることができます。

1963年、レーザーの登場から間もなく、オハイオ州立大学のE・K・デーモンとRG・トムリンソン、および合同宇宙船研究所のRG・マイヤーランド・ジュニアとAF・ハウトが、ルビーレーザーを使用してガスのイオン化に関する実験を行いました。 1965 年、ソ連科学アカデミーのレベデフ物理学研究所の LV ケルディシュがトンネル電離の理論を提唱しました。トンネル効果とは、電子がトンネルを通過するかのように原子から逃げることを意味します。

1979 年、P. Agostini らは、フランスのサックラーセンターで閾値以上の電離現象を観測しました。閾値を超えるイオン化とは、イオン化された電子のエネルギーがレーザー光子のエネルギーの数倍から数十倍に相当することを意味します。レーザーの発展に伴い、これらの研究は、強力なレーザー場における原子および分子のイオン化のさまざまな現象の研究に特化した強場イオン化の分野へと発展しました。

1988 年までに、フランスの原子および表面物理研究所の M. Ferray、A. L'Huillier らは、強力なレーザーが原子を照射したときに生成される高次高調波スペクトルが一連の櫛歯状のピークであり、各ピークの光子エネルギーがレーザー光子のエネルギーの数倍から数十倍にもなることを観察しました。隣接するピーク間の差は通常、2 つのレーザー光子のエネルギーでした。これをレーザーの高次高調波と呼びます。最も一般的に使用されているチタンサファイアフェムト秒レーザーの波長は 800 ナノメートル、光波の振動周期は 2.67 フェムト秒で、光子エネルギーは 1.55 電子ボルト (eV) に相当します。 65 次高調波の光子エネルギーは 100 電子ボルト、波長は 12.4 ナノメートルで、これは極端紫外線 (XUV) と呼ばれる紫外線の最短波長 (10～400 ナノメートル) に近いものです。対応する光波振動周期はわずか 41 アト秒であり、これはアト秒パルスを生成するのに理想的な帯域です。

図 3: アト秒パルス生成の 3 段階モデル​​。 (A) 原子とその中の電子のクーロン場。 （B）強いレーザー場の作用によりトンネルイオン化が起こり、電子が原子から離れる。 （C）原子から出た電子は強いレーザー場の中で加速され、エネルギーを得る。 (D) 電子は原子に戻り、レーザー場で得られたエネルギーは極端紫外線光子の形で放出されます。

実際、1987 年にはすでに、M. Yu.ソビエト科学アカデミーのヨッフェ物理技術研究所のクチエフは、閾値以上のイオン化によって生成される光電子のエネルギーが非常に高い理由を説明するために、レーザー場におけるイオン化後の原子の外殻電子の二次散乱の2段階モデル​​を提唱した。 1993 年には、米国のローレンス・リバモア国立研究所とブルックヘブン国立研究所の KJ Schafer、B. Yang、LI DiMauro、KC Kulander も、多重散乱の 2 段階モデル​​、すなわちレーザー場における電子の初期イオン化と加速を提唱しました。レーザー場は交流電場であるため、電場の方向が変わると、電子は電離した原子（イオン）の近くまで飛んで戻ることがあります。

これに基づいて、彼らは閾値以上のイオン化と高次高調波の両方を説明しました。同年後半、カナダ国立研究評議会の PB Corkum は、強電場イオン化の半古典的な 3 段階モデル​​を詳しく説明しました。最初の 2 つのステップは、レーザー場における電子のイオン化と加速です。レーザー場の加速効果により、電子は非常に高いエネルギーを運びます。そして、第 3 ステップの違いに応じて、密接に関連する 3 つの現象が説明されます。

1 つは二重電子イオン化です。これは、最初のイオン化された電子がイオンの近くに戻るときに、2 番目の電子を叩き出すことを意味します。

2 番目のタイプは弾性散乱であり、これは実際には閾値を超えるイオン化です。イオン化された電子はイオンと再びエネルギーを交換することはなく、これも閾値を超える高エネルギーのイオン化を説明しています。

3 つ目は、電子とイオンが結合して原子を形成し、電子が運ぶエネルギーが光子に変換されて放出されるもので、高次高調波光子です。

フェムト秒レーザーで不活性ガスを照射すると、イオン化、加速、イオン再結合という3段階のプロセスがレーザーの半光周期ごとに1回発生し、反応に関与する多数の原子から放射される高次高調波光子が光パルスを形成します。フェムト秒レーザーの半周期は 1 ～ 数フェムト秒であり、極端紫外線帯域のスペクトルは超短パルスをサポートできるため、生成される高次高調波光パルスはサブフェムト秒またはアト秒の時間スケールに達します。一般的に使用されるフェムト秒レーザーパルスには、数から数十の光サイクルが含まれており、数から数十のアト秒パルスが生成されます。

スペクトルを観察すると、この一連のアト秒パルスがスペクトル干渉を起こし、櫛形の高次高調波スペクトルを形成します。 3 段階モデル​​は、一連の物理現象、特に高次高調波を説明し、完全かつ直感的な物理的図を概説し、高次高調波とアト秒光学の元々の理論的基礎となります。超高速測定における孤立したアト秒パルス（各レーザーパルスは、高次高調波に対応するパルス列ではなく、1 つのアト秒パルスのみを生成する）の重要性から、翌年、Corkum、NH Burnett、MY Ivanov は、高次高調波アト秒パルス列から孤立したアト秒光パルスを抽出する理論と方法を提案しました。そこからアト秒光学の幕が開きました！

図 4: アト秒パルスのパルス幅の年間変化。 43 アト秒は、最短のコヒーレント光パルスの新しい世界記録です。

20 世紀最後の数年間に、高次高調波がアト秒パルスの連続であることはすでに明らかになっていたが、パルス幅が実験で実際に測定され、アト秒の結果が確認されたのは、それから数年後の 21 世紀に入ってからのことだったと言わざるを得ない。 2001年、フランスのサックラーセンターと国立先端技術センターは、オランダ原子分子物理学研究所のHGミュラーらと共同で、初めて40フェムト秒チタンサファイアレーザーを使用してアルゴンガスを照射し、13次から19次の高調波を生成し、単一パルス幅が250アト秒のパルス列を測定しました。同年、オーストリアのウィーン工科大学のF.クラウス氏のグループは、ドイツのコルクム大学およびビーレフェルト大学と共同で、チタンサファイアレーザーから出力される7フェムト秒レーザーパルスを非線形コンプレッサーを通して使用し、ネオンガスに高次高調波を生成し、光子エネルギーが約90電子ボルト（波長約14ナノメートル）のスペクトルを選択しました。測定結果によると、これは約600アト秒のパルスでした。 2004 年、クラウス氏のグループは 5 フェムト秒の駆動レーザーとアト秒ストリーク カメラを組み合わせて、パルス幅 250 アト秒の孤立パルスを測定しました。これらの実験は、最終的にフェムト秒の境界を突破し、超短レーザーパルスと超高速光学研究における人々の能力をアト秒レベルにまで押し上げました。

2006 年、イタリア国立超高速・超高強度光学研究所の M. Nisoli 氏のグループは、パルス幅をさらに 130 アト秒まで短縮しました。 2008年、ドイツのマックス・プランク量子光学研究所とミュンヘン大学に移ったクラウス氏のグループは、80アト秒の孤立パルスを実現した。 2012年、セントラルフロリダ大学のZenghu Chang教授のチームは、中心光子エネルギーが90電子ボルト、全スペクトルが55～130電子ボルト（波長22～9.5ナノメートル）をカバーする、67アト秒の孤立パルスを取得しました。 2013年、中国科学院物理研究所の魏志怡研究員率いる研究チームは、3.8フェムト秒の駆動パルスを使用して160アト秒の孤立パルスを取得しました。これは中国で唯一のアト秒パルスの実験結果です。

67アト秒という結果が5年間世界記録を維持した後、2017年7月に中国科学院物理研究所が西安で主催した第6回国際アト秒物理学会議で、米国のZenghu Chang教授とチューリッヒのスイス連邦工科大学のHJ Wörnerの研究グループがそれぞれより短いパルスを報告した。その後、チャン教授のチームは8月に正式な論文を発表した。彼らは、パルス幅12フェムト秒、中心波長1.7ミクロンの赤外線レーザーを駆動光源として使用し、53アト秒の孤立パルスを得ました。中心光子エネルギーは170電子ボルト（波長7.3ナノメートル）で、これまでの世界記録を破り、初めてアト秒パルスの光子エネルギーを100電子ボルト以上に引き上げました。スイスのチームが2カ月後に発表した論文では、チャン教授の研究グループが使用したのと同様の駆動光源が使用されたが、パルスエネルギーは比較的低かった。したがって、生成されたアト秒パルスの中心エネルギーはわずか 100 電子ボルトでしたが、スペクトル形状は改善され、パルス幅はわずか 43 アト秒となり、コヒーレント光パルスの最新の世界記録となりました。

アト秒は現在人類が習得できる最短の時間スケールです。 1 アト秒は 1 秒に相当し、1 秒は宇宙の寿命に相当します。実験室で実現できるアト秒パルスは、現在 100 アト秒のオーダーです。さらに10アト秒まで進めることができれば、電子の超高速運動を研究する能力が十分に得られるはずです。電磁相互作用に基づく物理現象の場合、10 アト秒は究極の超高速時間指標とみなすことができるでしょう。

コヒーレント光パルスのフェムト秒からアト秒への進歩は、単なる時間スケールの進歩ではありません。さらに重要なことは、原子や分子の動きから原子内部に至るまで、物質の構造を研究する人々の能力が向上したことです。電子の動きと相関挙動を検出できるため、基礎物理学研究に大きな革命をもたらします。電子の動きを正確に測定し、その物理的特性を理解し、原子内の電子の動的な動作を制御することは、人々が追求する重要な科学的目標の 1 つです。アト秒パルスを使用すると、個々の微小粒子を測定したり、操作したりすることができ、量子力学が支配する微視的世界のより基本的かつ原理的な観察と記述が可能になります。

たとえば、アト秒パルスを使用して化学反応中の電子を追跡し、反応の進行を理解したり、操作したりすることもできます。また、太陽電池やナノ構造内の電子をさらに詳しく調べ、より効率的な太陽電池やより強力なナノファイバーを探すこともできるだろう。あるいは、アト秒レーザーを使用して超伝導体の電子対を測定し、超伝導の秘密を解く鍵を見つけます。もしアト秒レーザーの「ピンセット」があれば、量子コンピューターに電子と光子を保存し、操作することが夢の実現になるかもしれない。同様の「ピンセット」は、DNAやタンパク質の構造や挙動を分析したり、病気の細胞に薬剤を注入してガンやその他の難病を治療するのにも使用できるだろう。アト秒光学は、アト秒物理学、アト秒化学、アト秒エレクトロニクスなどへと徐々に拡大していきます。

しかし、アト秒光学における最大の問題の 1 つは、アト秒パルスのエネルギーが非常に低いことです。研究室で一般的に使用されるフェムト秒レーザーパルスには約 10 兆 (1016) 個の光子が含まれますが、生成されるアト秒パルスには約 1000 万 (107) 個の光子しか含まれません。このようなパルスは、非線形光学効果を生成したり、2光子イオン化などの最低次の多光子プロセスを刺激したりできないだけでなく、線形光学の範囲内にある分光法や光電子測定の実験でも、積分時間が長く、信号対雑音比が低いという問題に直面します。

アト秒光学の発展の見通しと高エネルギーアト秒パルスの重要性に基づき、我が国の科学技術部、中国国家自然科学基金、中国科学院はいずれも研究を行うために重要な資金を投入してきました。科学技術部が今年開始した国家重点研究開発プログラム「超短パルス、単一周波数、中赤外線レーザー材料およびデバイスのキーテクノロジー」には、「高スループットアト秒レーザーデバイスおよび先進的駆動源のキーテクノロジーの研究」プロジェクトが含まれています。その目的は、高エネルギーのアト秒パルスを得るための理論的および技術的方法を研究・探求するとともに、国を挙げてアト秒光学の広範な最先端研究を推進し、さまざまな科学研究分野におけるアト秒光学の広範な応用を促進することです。これらの研究の発展により、アト秒パルスの生成プロセスをより深く理解する機会が得られるだけでなく、より高いパルスエネルギーによって、アト秒パルスがより多様な機能と幅広い用途を持つ超高速光源になることも促進されます。

企画・制作

出典：中国科学院物理研究所

原題：「2023年ノーベル物理学賞：アト秒パルスの過去と現在」

著者: 趙坤、魏志怡 (中国科学院物理研究所光物理重点研究室)

編集者：イヌオ